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熔融加工工艺对SEBS_PP热塑性弹性体材料性能的局影响
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PP-SEBS/CaCO_3/SEBS-g-MAH共混改性研究
【摘要】：采用双螺杆共混方法研究CaCO_3(碳酸钙)改性PP-SEBS(苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯共聚物)复合材料的力学性能.并研究了相容剂对PP-SEBS/CaCO_3的结构与性能的影响。结果表明,当PP-SEBS 65份、相容刑5份、CaCO_330份时,弹性体的力学性能最佳。扫描电镜(SEM)分析显示,加入相容剂后,CaCO_3的粒子被PP-SEBS基体包覆,两相间粘合力增强,CaCO_3与SEBS之间的浸澜有效改善,共混物的力学性能提高。
【作者单位】：
【关键词】：
【基金】：
【分类号】：TQ334【正文快照】：
SEBS(苯乙烯一乙烯/丁烯一苯乙烯嵌段共聚物)是一种新型热塑性弹性体，由于SEBS的优异性能，自20世纪80年代初正式工业化以来，一直是国际上公认的多用途的新型热塑性弹性体，广泛用于塑料改性[’·2]。碳酸钙(CaCO3)是目前高聚物基复合材料用量最大的无机填料。本研究采用CaC
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淘豆网网友近日为您收集整理了关于螺杆构型对聚丙烯PP尼龙PA6共混体系影响的研究的文档，希望对您的工作和学习有所帮助。以下是文档介绍：螺杆构型对聚丙烯PP尼龙PA6共混体系影响的研究 北京化工大学硕士学位论文螺杆构型对聚丙烯(PP)/尼龙(PA6)共混体系影响的研究姓名:胥伟伟申请学位级别:硕士专业:机械设计及理论指导教师:马秀清螺杆构型对聚丙烯(PP)/尼龙(PA6)共混体系影响的研究摘要影响PP/PA6共混体系性能的主要因素有配方、相容剂、操作条件、混合设备等,而混合设备中螺杆构型是影响共混体系性能的关键因素。putational Fluid Dynamics)软件POLYFLOW,对啮合同向双螺杆挤出过程中,KB+S(捏合块元件+S型元件)和S+KB(S型元件+捏合块元件)两种螺杆构型下的三维等温非牛顿流场进行了模拟计算,通过计算得到了各流场下的速度场、压力场、剪切应力场、回流量及停留时间分布,由此分析比较了两种螺杆构型的混合性能,结果表明:KB+S螺杆构型回流量较大,停留时间分布较宽,因此这种螺杆构型具有较强的轴向混合能力:同时其剪切应力较大,具有良好的分散混合能力,并通过实验验证了这一结果。本文采用正交实验设计研究了PP/PA6/PP—g—MAH的配比对共混物性能的影响,结果表明相容剂对共混(来源：淘豆网[/p-9396805.html])物的力学性能影响最大,其次为PA6。研究了加工温度和主机螺杆转速对共混物力学性能的影响,结果表明共混物的拉伸强度和弯曲强度随着加工温度的升高而降低,随着螺杆转速的升高而增加;冲击强度随加工温度的升高有上升的趋势,随着螺杆转速的升高变化不大。在螺杆的熔融段设置了剪切型元件(KB)和拉伸型元件(S),在熔体输送段设置了齿形盘(TME)、六棱柱T(FTX)和非啮合多过程(NI.MPE)元件,研究了六种不同的螺杆构型对共混物性能和形态结构的影响,结果表明:在熔融段设置捏合块元件(KB),在熔体输送段设置六棱柱元件(FTX),可以得到抗冲击性能和加工流动性能都较好的聚合物合金材料。关键词:PP/PA6共混体系,数值模拟,螺杆构型,力学性能AbstractINFLUENCE oF SCREW CONFIGUR ATIoNS oF TSEoN THE PRoPEIU’IES AND MoRPHoLoGYoF PP/PA6 BLENDSABSTRACTThe main factors of influenci(来源：淘豆网[/p-9396805.html])ng PP/PA6 blends properties include patilizer,operating condition,mixing equipments and SO on.Forthe mixing equipments,the screw configurations is the key factor ininfluencing the PP/PA6 blends properties.In this paper,the flow field of different screw configurations forthree——dimensional isothermal Non·-Newtonian model in intermeshingCO—rotating twin screw extruder were simulated by using the professionalpackage putational Fluid Dynamics,POLYF(来源：淘豆网[/p-9396805.html])LOW.The screwconfigurations included KB+S(kneading blocks and S element)and S+KB(Selement and kneading blocks).Velocity field,pressure field,shear-stress field,backflow rate and residence time distribution were obtained.The mixingability of different screw configurations pared.The KB+S showedexcellent performance on distributive mixing ability,because the screwconfiguration had greater backflow and wider RTD.The analysis alsoindicated that it had gr(来源：淘豆网[/p-9396805.html])eater shear stress and excellent dispersive mixing ability,this result was val idated by experiments.北京化工人学硕fJ:学位论文In this paper,the effect of the formula(PP/PA6/PP--g--MAH)onmechanical property of blends was studied through orthogonal experimentaldesign(L16(4)3).The results showed that PP.g.MAH had the biggest prehensiye mechanical property of PP/PA6 blends,then the PA6.Theinfluence of operating temperature and screw speed on mechanical property of(来源：淘豆网[/p-9396805.html])blends was studied.The results showed that the tensile-strength and bendingstrength of blends reduced as the operating temperature increased andenhanced as the screw speed rised.The impact strength of blends raised withthe operating temperature increased and slightly fluctuated with the screwspeed rised.The influence of six different screw configurations on the phasemorphology and performance of PP/PA6 blends was studied,by settingkneading blocks(KB(来源：淘豆网[/p-9396805.html]))and S element(S)in the melting section and setting TMEelements,FTX elements as well as NI—MPE elements in the melt conveyingsection in the CO-rotating twin screw extruder.The results showed that KB(setting in the melting section)+FTX(setting in the melt conveying section)could obtain a good shock resistance and processing properties of polymeralloy material.KEY WORDS:PP/PA6 blends,numerical simulation,screw configurations,mechanical property...IV..(来源：淘豆网[/p-9396805.html])北京化工大学位论文原创性声明本人郑重声明: 所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下,独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者躲珲雏缂嗍关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定,即:研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘,允许学位论文被查阅和借阅;学校可以公布学位论文的全部或部分内容,可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。保密论文注释:本学位论文属于保密范围,在土年解密后适用本授权书。非保密论文注释:本学位论文不属于保密范围,适用本授权书。作者签名:导师签名: 日期: 兰翌21鱼!三韭虹二第一章绪论1.1概述第一章绪论当今,高分子材料已成为工、农业生产和人民生活中不可缺少的一类重(来源：淘豆网[/p-9396805.html])要的材料,而且其应用越来越广泛。高分子材料一般是指塑料、橡胶、纤维等聚合物。为了获得综合性能优异的高分子材料,除了继续研制合成新型聚合物外,对已有聚合物进行改性已成为发展聚合物材料的一种卓有成效的途型14】。对高分子材料进行改性,有物理改性和化学改性两大方法。物理改性主要是指共混、填充、增强、结晶和取向。这些方法,一般只涉及物理过程,而不涉及化学过程。化学改性是指采用某些化学方法制取共聚高分子物质,有接枝、嵌段共聚以及交联、附加、置换等方法。近年来,聚合物共混改性成为发展高分子材料的重要方法,在基础研究及市场开发方面其规模和技术都获得了很大的提高,成为人们研究和关注的热点。聚丙烯(PP)由于其优良的综合性能,被广泛应用于化工、机械、电力、运输等行业,其中PP材料在汽车上的应用,已成为我国汽车工业零部件国产化的主要研究方向之一。但是,聚丙烯也存在一些不足之处,最大缺点是耐寒性差,低温易脆断;其次是收缩率大,制品尺寸稳定性差,容易产生翘曲变形;与传统工程塑料相比,聚丙烯还存在耐气候性差,耐光、热及(来源：淘豆网[/p-9396805.html])抗老化性差,涂饰和粘合第二次加工性差等缺点。为了改进聚丙烯的性能,延长其使用寿命并扩大应用范围,须对聚丙烯进行改性。其中最引入注目的是PP/PA共混改性,其共混物是性价比优良的一类新型工程塑料。为了获得满意的共混改性效果,必须使用相容剂以改善PP/PA共混体系的相容性。本文在前人研究的基础上,主要从配方、工艺条件和螺杆构型三个方面对聚丙烯(PP)和尼龙(PA6)共混体系进行研究。下面将对前人在共混改性的研究以及双螺杆挤出过程的发展进行简要概括。1.2聚合物共混的研究1.2.1聚合物共混物相态结构的研究聚合物共混物的混合加工并非是简单的搅拌,而是使各组分达到微观上的均匀分散,构成以树脂为基体的熔融体系。大部分聚合物之间的混合是不相容或部分相容的,使其形成了多相结构体系【5,61。这些共混物复杂的相态结构决定了最终产物的机械物理等性能。近年来,为了能够较为全面地了解影响聚合物共混物相态结构的影响因素,北京化T人学硕I:学位论文人们对聚合物共混物的相态结构作了大量的科学研究和报告,主要包括聚合物共混(来源：淘豆网[/p-9396805.html])物黏度比、组分、相容剂、加工方法以及工艺条件等对共混物相态结构的影响。v.Everaena【7】等人在恒定的加工条件下,对同向双螺杆微型挤出机中的混合物结构形态的发展进行了实验研究,他们采用聚丙烯/聚苯乙烯/聚苯醚(PP/PS/PPE)进行共混,研究了混合组分以及熔融黏度比对结构形态的影响。结果表明:组分的形态结构和黏度比有较大的相关性。黏度比较高时,剪切更有效,有利于聚合物的分散混合;黏度比较低时,通常有利于物料的分布混合,而分散混合作用减弱。张良均【8】等采用马来酸酐接枝改性聚丙烯(MPP)为相容剂制备了聚丙烯/尼龙6(PP/PA6)共混物,研究了MPP增容PP/PA6共混物的形态结构和热行为,结果表明:PP/PA6共混物为热力学不相容的海岛型两相结构。加入10%MPP后,MPP/PP/PA6共混物仍呈两相结构,但此时相界面模糊,两相互容性明显提高。但由于马来酸酐(MAn)毒性较大,且熔融接枝时易升华造成操作困难,此外接枝率亦较低,因而有一定的局限性。李笃信【9】等采用PP熔融接枝马来酸酐和不饱和羧酸混合单体作为相容剂(记为gPP),然后通过反应挤出增容PP/PA6共混物。SEM(扫描电子显微镜)和TME(透射电子显微镜)观察表明,接枝物能明显降低共混物的分散相PA6的尺寸,改善了体系的分散状况,提高共混物两相的相容性,相界面变得模糊。WAXD(广角X射线衍射)和DSC(差示扫描量热法1测试表明,在加入gPa后,在熔融挤出共混物过程中就地形成了PP.g.PA6,阻碍了PA6晶型在晶面法向方向的生长,使其晶体尺寸大为降低,同时也降低了共混物的结晶度。刘长生【10】等采用固相力化学方法制备了聚丙烯接枝羟***丙烯酰***(PP.goHMA)用作相容剂,研究了该相容剂对PA6/PP共混物结构与性能的影响。当PA6体积分数为80%时,增容共混体系冲击强度出现峰值,达到77J/m,分散相尺寸变小,增容共混体系熔融黏度增加。在熔融共混过程中,PP.g—HMA与PA6的端羧基发生反应,生成PP—g.HMA—g—PA6接枝共聚物,并起增容作用,是PP.g-HMA增容PA6/PP共混体系的主要原因。Halimatudahliana【lI】和他的同事对添加了不同相容剂的PS/PP所组成的相容和不相容体系共混物在单螺杆挤出机中的形态结构进行了研究,他们认为通过苯乙烯.乙烯.丁烯.苯乙烯嵌段共聚物(SEBS)增容后的PS/PP体系分散相的结构得到改善,而乙烯.醋酸乙烯共聚物(EVA)rJ邑提高混合物的塑性变形能力。Lee,Je Kyum[12】等人对双螺杆挤出机中混合物结构形态的发展进行了实验研究,其实验材料采用的是:聚苯乙烯/聚***丙烯酸甲酯(PS/PMMA);聚苯乙烯/聚碳酸酯(PS/PC);聚苯乙烯/高密度聚乙烯(PS/HDPE);聚苯乙烯/聚丙烯(PS/PP)。主要研究了黏度比、混合组分及工艺参数对结构形态的影响。他们得出的主要结论有以下两点:其一,无定型聚合物的临界粘流温度对两相不相容共混体系的最初形态起着决定性作用;其二,在共混物混合中出现的两连续相结构具有不稳定性。在此篇论文中作者设2第一章绪论想不同的螺杆构型会对共混体系中分散相的相畴尺寸产生影响,但并没有对此进行更加深入的实验研究。1.2.2聚合物间相容性的研究聚合物间的相容性是共混改性塑料研究中最主要的基本问题之一,也是特别引人注目的领域。从热力学角度讲,聚合物间的相容性就是聚合物之间的相互溶解性,是指两种聚合物形成均相体系的能力。如果两种聚合物可以任意比例形成大分子水平均匀混合的均相体系,称之为完全相容,如果仅在一定组成范围内才形成稳定的均相体系,称之为部分相容。一般情况下,当部分相容性大时,称之为相容性好;当部分相容性较小,称之为相容性差;当部分相容性很小时,称之为基本不相容或不相容。根据聚合物混合理论可知,两种完全相容的聚合物可以通过简单的机械共混形成均相的共混物,然而绝大多数聚合物相互不相容。通过简单共混得到的共混物由于界面作用力小,内聚能大于分散能,产生相分离,造成共混物中分散相颗粒较大,其机械性能因分散相颗粒大小以及界面粘结力而相差很大。共混时加入相容剂可以提高界面粘结力,减少共混物中分散相粒子尺寸,从而提高材料性能。相容剂有两种:一种是物理型,其分子有两种结构,分别与两种聚合物相容,以增强界面粘结力;另一种是反应型,通过相容剂分子中基团与共混高聚物基团反应,形成化学键结合,以提高界面粘结力。Dong Wang[13】等人使用苯乙烯和马来酸酐双单体接枝聚丙烯[PP.g-(MAH—CO—St)]作为PP/PA6/PS--元共混物的相容剂。研究结果表明:对于PP/PA6/PS三元共混物体系,PP.g.(MAn.CO.St)LLPP.g.MAH、PP—g.St以及他们的混合物表现出更好的相容性。周伟平【14】等人用双螺杆挤出机对PA6用SEBS和SEBS/PP—g.MAH(聚丙烯接枝马来酸酐)进行共混改性,结果表明:}J11)kPP.g-MAH丰N容剂可以改善PA6与SEBS的相容性,减小分散相粒子半径且分布较为均匀,有效的提高了共混体系的力学性能,并降低了其吸水率。使用聚丙烯接枝丙烯酸(PP—g.AA)作为PP/PA6的相容剂,PP/PA6共混物的各项力学性能指标均随PP.g.AA用量与接枝率的增加而不断增大,且其断口形貌随着PP.g-AA用量的增加逐渐由脆性断裂向韧性断裂过渡。PP.g-AA,JH/N.PP/PA6共混物体系后,PP的熔点和结晶度均提高了,而PA6却表现出完全相反的变化趋势【l 51。段良福【l 6】等人将自制的PP.g-MAH(聚丙烯接枝马来酸酐)及PP.g-GMA(聚丙烯接枝***丙烯酸缩水甘油酯)作为PP/PA6共混体系的相容剂,研究了相容剂对PP/PA6共混体系的力学性能和形态结构的影响。结果表明:}JN/N.PP.g.MAH后的PP/PA6共混物的力学性能明显提高,且随着PP.g-MAH用量的增加,共混物的拉伸、弯曲和冲击强度都是先增加后减小;PP/PA6/PP.g.MAH(70/30/4)合会的综合性能最好;用PP.g.MAH并[Ipp.g-GMA两种接枝物共同作为相容剂加入至IJPP/PA6共混物中比单独使用一种的效北京化T大学硕Ij学位论义果要好。Ying Li【l7】使用单螺杆挤出机,将马来酸酐的多单体系统的自由基嫁接苯乙烯(St)到聚丙烯上。结果表明:将苯乙烯作为低聚物添加到熔融接枝体系中可以明显增加马来酸酐的接枝度;当马来酸酐与苯乙烯的摩尔浓度大约为l:l时,可获得最大的接枝度。W.LertwimolnunpSI等人使用聚丙烯接枝马来酸酐(PP.g.MAH)作为相容剂,研究了相容剂对PP基体中纳米粘土分散作用的影uI勾,结果表明:当PP.g.MAH用量低于25%时,粘土微团和硅酸盐层随着相容剂的增加而细分。F.P.919]等在同向双螺杆挤出机中采用聚氧化丙稀(PoP)二***和PP.g.MA反应挤出制备了聚氧化丙稀酰***(Poly(oxypropylelle).amide)接枝聚丙烯(PP.g.MA..CO.POPs)作为PA6/PP共混物的相容剂。这种相容剂因反应挤出时PP.g=MAH中MAH的含量和MAI-I/酰***(amine)的摩尔浓度不同而具有不同的***性能。研究结果表明:加入FP.-g-MA—CO-POPs相容剂后,共混体系中的分散相PA6的尺寸随着聚氧化丙稀(POP)二***分子量的增加而减小,共混物的机械性能,包括悬臂冲击强度和拉伸韧性都得到了明显的提高。在共混过程中,相容剂中的POP矛fi酰***官能团易于PA6发生反应,就地形成PP·.g-MA—CO·POP·.PA6、PP.-g-MA—CO-.POP—CO-PA6和PP-g_MA.co.PA6共聚物,进一步提高了聚合物的相容性。Alpesh C.【20捌】使用聚丙烯接枝***丙烯酸.2.羟乙酯(PP.g-2.HEMA)、聚丙烯接枝丙烯酸(PP一争AA)作相容剂,制备PP/ABS/PP.g.2.HEMA、PP/ABS/PP.g.AA--元复合材料。两种相容剂的分子链上所带的羟基可以与丙稀***的***基产生氢键作用,研究结果表明:2.5%的PP-.g-2一HEMAnzJ￡5%的PP.g.AA相容剂可以提高PP/ABSN相的粘结力,分散相粒子尺寸也降至5~lO,um,分布变窄;PP/ABS/PP..争2..HEMA(90/10/2.5)、PP/ABS/PP-g-,AA(75/25/5)合金的拉伸强度和冲击强度提高了2~3倍。冯绍华等人【22,23】研究了接枝物PP.g.MAH对ABS和PP相容性的影响,结果表明PP—g-MAH对ABS和PP有一定的相容性,它和PP的总用量应在20份以下,当接枝物为4份,PP为16份时,共混物的冲击性能较好,耐热性能也有所提高。如果研制的相容剂使共混体系相容性不好,则体系的性能就不会有提高。如苯乙烯嵌段共聚物作为相容剂,PP主相的合金机械性能提高不明显,而ABs主相的合金性能实际上没有变化。总之,选择或制备合适的相容剂,是成功制备性能优良的共混物的前提[24,25]。王亚【26】等人以连续共混过程中间歇出料法研究了PP伊S体系共混过程中的扫描电镜图样演化过程,利用小角激光散射(SALS)证明TPF/苯乙烯.乙烯.丙稀嵌段共聚物(SEP)/PS体系的部分相容性,同时说眇]SALS研究聚合物熔体动态过程的有效性。针对扫描电镜图样,用重心粒径以这个结构参数研究TPP/PS体系共混过程,利用分布函数求取了分散性PP分形维数,对共混过程中相分散进行了研究。4播放器加载中，请稍候...
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