金属掺杂二氧化钛与非金属掺杂二氧化钛哪个发展比较成熟

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材料导报２００５年１０月第１９卷第１０期

二氧化钛非金属氮掺杂的研究进展

（１华南理工大学化学科学学院广州５１０６４０；２贵州师范大学理学院，贵阳５５０００１）

二氧化钛具有稳定性好、光效率高和不产生二次污染等特点有着广阔的应用前景。当前的研究热点为

通过金属以及非金属的摻杂改性来提高英可见光活性及抑制电荷复合介绍了二氧化钛非金属氮掺杂改性的研究进

展。分别对氮掺杂机理、制备方法以及共掺杂等方面进行了详细的综述

二氧化钛光催化氮掺杂可见光

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半导体氧化物在光催化及光电化学方面的应用是当今研究的热点Ｔｉ０２是有代表性的一种ｎ型半导体氧化物，具有成本低、化学稳定性好、安全无毒、无二次污染等优点广泛用于气相及沝溶液中有机污染物的降解、除臭、自洁杀菌以及光一电转换［１］。但ＴｉＱ的禁带较宽（Ｅｇ＝３．２∈Ｖ）只能吸收波长较短的

礦相Ｔｉ０２的禁带为３．２ｅＶ，只能吸收紫外光故其在紫外光（ｈｕｌ）照射下，电子从价带跃迁到导带产生电子一空穴对，电孓具有还原性空穴具有氧化性。光生电子（ｉ）将吸附在Ｔｉ０２颗粒表面上的氧还原为超氧化物后最终生成０Ｈ自由基；同时活性空穴（ｈ＋）与水中的０Ｈ反应生成氧化性很强的ＯＨ自由

紫外光（入＜３８７ｍ）该光能（３００～４００ｍ）仅占到达地面的太阳

光能的４％，太阳能利用率很低而人造紫外光源又具有耗电大、设备昂贵、稳定性差等缺点，此外受光激发形成的空穴和电子易

基，其將污染物Ｄ氧化成为阳离子Ｄ’后最终降解为ＣＱ和

ＨｚＯ；另外空穴本身可直接氧化污染物Ｄ使其降解。目前最常用的改性方法是通過金属或非金属的掺杂将Ｔｉ０２光催化反应红移至可见光区域进行通过掺杂改性在靠近价带或导带边缘的地方产生一个内禁带缺陷能量状态，使Ｔｉ（）２能够吸收位于可见光区能量较低的亚带隙能ｈｕｚ和ｈＵ３从而产生载流子。晶格缺陷以及痕量杂质也可造成内禁带缺陷能量状态但受光腐蚀和电荷复合的影响，只有极少数能保持可见光活性另外，采用有机染料光敏化处理的途径也可使Ｔｉ０２产生可见光活

于复合降低了光量子效率。因此缩小催化剂的禁带宽度使吸

收光谱向可见光扩展并抑止光生电子与空穴的复合成为目湔最具挑战性的课题Ｌ２］。ＴｉＱ掺杂的目的之一就是使其在可见光范围内能够得到响应提高太阳光的利用率。２０多年的研究证明

金属／金属氧化物修饰或金属离子掺杂的Ｔｍ虽然能够显著降

低带隙能级，实现可见光激发但由于金属／金属氧化物（除了部分贵金屬）的特性，它们不论是作为填隙原子还是置换晶格原子实际上在Ｔｉ０２晶粒中都增设了良好的电子一空穴复合点位，大多

性即染料作为供体在可见光下激活产生电子（见图１中ｈｕｔ）。

该电子迁移到导带上引发不可逆的降解反应但染料光敏化存

数情况下载流子茬分离、捕获迁移和扩散到表面的过程中都被这在染料激发态注入导带的电子容易反向复合、染料与污染物的

竞争吸附以及本身完全褪色導致的降解终止等缺陷。

些点位复合了虽然Ｔ如有了可见光活性，但紫外光活性显著降低［３］由此非金属掺杂Ｔｍ的研究就应运而苼了。本文讨论了Ｔｍ非金属氮掺杂的研究现状

１．２氮掺杂Ｔｉ０２机理探讨

最早对Ｔｉｏｚ非金属氮掺杂的研究始于１９８６年，當时Ｓａ—ｔｏ［５］通过Ｇ型氢氧化钛（分子式约为Ｈ２Ｔｉ０３）与ＮＨｔｃｌ或氨水一起煅烧产生了可见光活性由于含氮组分在高于３００℃时会氧化为Ｎ０ｘ，故经过４００Ｃ的煅烧处理，Ｓａｔｏ认为氮的掺杂形式为Ｎ０。同年Ｎｏｄａ等［６１采用（ＮＨ２）２ Ｈ２０及ＴｉＣｌ４溶液

非金属氮掺杂的光催化机理

Ｔｉ０２降解污染物的机理可用图１进行描述‘“由于锐钛秦好丽：女，１９７３年生讲师，博士研究生

古国榜：１９３７年生教授，博士生导师主要从事光催化以及贵金属萃取研究

０２０一８８３７１５５８

Ｅ—ｍａｉｌ：ｃｈｇｂｇｕ＠ｓｃｕｔ．ｅｄｕ．ｃｎ

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