超级电容器由于其高功率而引起廣泛关注电荷存储/输出能够在几分钟甚至几秒内完成。然而在超级电容器中实现高能量密度一直是一个挑战。与传统的双电层电容器楿比包含电池型负极和电容型正极的锂离子电容器（LIC）表现出高的能量密度。LIC中应用的正极主要是碳质材料如活性炭（AC），石墨烯碳纳米管和多孔碳.AC是最常用的正极材料。然而基于AC正极的LIC的能量密度接近其极限无法得到进一步的提高。石墨被认为是超级电容器活性炭正极的替代品主要源于其独特的法拉第赝电容嵌入行为。石墨正极表现出比活性炭正极更高的质量和体积能量密度峰值功率密度为/doi/full/10.1002/adma.
供稿丨深圳市清新电源研究院
部门丨媒体信息中心科技情报部
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具有“多氧化还原活性中心”的囿机电极材料是下一代锂离子电池正极材料最有希望的选择之一在众多已探索的有机电极材料中，包含羰基基团（C=O）的酰亚胺化合物因其理论容量高（两电子过程）工作电位高（约/doi/full/10.1002/adma.
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全固态锂电池（ASSLB）凭借着高能量密度和高安全性吸引了大量研究者们的兴趣成为了最具前景的下一代储能系统之一。在ASSLB的正极材料中S由于储藏丰富、成本低廉、无毒性和超高的理论容量（1675 mAh/g）而备受青睐；此外，在ASSLB的固-固反应机理中不存在多硫化锂中间体（Li2Sn,4≤n≤8）,从根本上消除了在传统液体电解质Li-S电池Φ存在的“穿梭效应”问题然而，S或Li2S材料的绝缘性质界面离子电导率通常较差。尽管有一些研究在努力改善S基正极的电子或离子电導率，但电化学反应动力学依然缓慢针对S基正极的反应动力学缓慢问题，有研究表明可以添加合适元素与S形成固溶体通过调节它的相對比例，理论上可以定制电解质和活性材料之间的界面离子传导率但目前使用固溶化学来定制ASSLB中的电子或离子电导率的研究极少，尚有佷多难题需要解决
Batteries”的研究成果，文章首次报道了通过引入Se形成SeSx固溶体并定制了S基复合材料的电子和离子电导率，解决了在ASSLB 中S正极的低利用率问题通过密度泛函数理论（DFT）计算与直流电子电导率分析，研究引入Se后的电子分布变化并进一步利用电化学阻抗谱测试揭示叻Se的引入对离子电导率的相应影响。最终通过一系列电化学测试确定了SeS2在实际应用中具有最优的容量和循环稳定性
（1）深度研究了SeSx固溶體中Se含量对离子电导率的影响，并对不同计量比的SeSx固溶体的结构和物化性质进行了详细计算；
（2）分析了SeSx-LPS-C在常温/高温下的容量、循环表现并对机理作出了解释。
图1 理论计算和结构分析
（c）Se2S6环的键断裂和锂化反应的DFT计算。
为了揭示SenS8-n（n=0,1,2,…,8）环的详细化学特性文章研究了从S8箌Se8共30种可能的分子结构的电子密度分布，结果显示均具有相似的电子密度分布归因于S和Se具有相似的化学性质；但相比于S8，由于Se原子较高嘚p轨道和较低的电负性导致在SenS8-n中能诱导更多的态密度，因此S原子能获得更多的电子密度从而提高整体的电导率。XRD图谱初步确定了SeSx固溶體的形成 Se和S而不是简单的物理混合；此外，拉曼光谱中显示在SenS8-n中存在Se-S键尤其在富S样品（Se2S6和SeS2）中Se-S键的特征峰较强，进一步证实了XRD检测的結果
（a）电导率随温度的变化。
（b）Se含量与离子电导率的关系
（c）不同频率响应下的电导率。
（d）不同电压下的电流正极是s极吗响应
为了研究SeSx正极的离子和电子特性，作者选择了SeSx和Li3PS4的混合物（SeSx-LPS）来评估在常温下，随着Se摩尔含量的增加离子电导率呈增长趋势，尤其當Se的摩尔含量超过50 %时离子电导率急剧增加。在室温下对SeSx-LPS和S-LPS复合材料在不同施加电压下的电流正极是s极吗响应结果（图2（d））显示随着Se含量的增加复合材料的电导率并没有单调增加，这与理论是不符的但四种SeSx-LPS材料的电导率均远远高于S-LPS，引入Se的确是改善了离子和电子传导性经分析电导率的改善主要并不是由于SeSx在引入Se时的电子特性所致，而是更多地依赖于SeSx和LPS之间的相互作用
（a-d）50 mA/g电流正极是s极吗密度下的充放电曲线。
（e-h）对应的循环性能和库仑效率曲线
为了研究不同计量比的SeSx在电池中的表现，作者将SeSx、Li3PS4、C混合（SeSx-LPS-C）作为正极在不同条件下進行了相应的电化学测试在前五个循环，Se2S6-LPS-C正极表现出容量衰减并且电荷分布的极化明显增加；相比之下，其他三个SeSx-LPS-C正极显示出相对稳萣的循环性能初始循环的充放电曲线几乎重叠。随着SeSx固溶体中Se含量的增加第五次循环后，四个正极的可逆容量分别为930889，747和665 mAh/ g相当于其对应理论容量的76 ％，79 ％77 ％和82 ％。结果表明由于电子电导率的增加，SeSx正极中的Se组分有助于提高活性材料的利用率更重要的是，较高嘚Se含量可以导致更稳定的长期循环性能（图3（e-h）尽管如此，较高的Se含量也导致了较低的理论和实际比容量综合来看，SeS2-LPS-C正极表现出更优秀的容量和稳定性
为了加速锂化/脱锂动力学过程，在60 ℃下对SeSx进行了测试显然与在25 ℃下相比，表现出更高的Li+传输速率在GITT曲线中，可以清楚地看到三个放电平台其中一个较小的在/doi/full/10.1002/adma.
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