飞秒激光与金纳米薄膜作用中电子弛豫效应的模拟研究--《浙江大学》2014年硕士论文
飞秒激光与金纳米薄膜作用中电子弛豫效应的模拟研究
【摘要】：飞秒激光与金纳米薄膜的作用过程非常复杂,其中的两步热输送过程常使用抛物线型双温模型来描述。最近,有研究表明,当激光脉宽小于或与电子弛豫时间相当时,抛物线型双温模型不再适用,而应该采用双曲线型双温模型。针对这一问题,本文分别使用这两种双温模型与分子动力学相结合的方法,分别对脉宽为10fs、50fs和100fs的飞秒激光与金纳米薄膜的作用过程进行数值模拟,得出了薄膜电子温度、晶格温度和热应力的分布。结果显示,在不考虑受激电子弹道运动的情况下,电子弛豫效应对温度和热应力的影响很大；而在计入受激电子弹道运动引起的热输送因素时,电子弛豫效应对金薄膜的温度和热应力的影响可忽略不计。鉴于实验已明确了金薄膜中能量输送的电子弹道运动效应,我们认为,在以往的研究中,由于其没有考虑这一弹道运动的影响,电子弛豫效应可能被过高地估计了。而且,抛物线型双温模型仍然适用于脉宽小于100fs的超快激光与金薄膜相互作用的模拟研究。
【关键词】：
【学位授予单位】：浙江大学【学位级别】：硕士【学位授予年份】：2014【分类号】：O484【目录】：
致谢4-5摘要5-6Abstract6-8第1章 绪论8-19 1.1 课题背景8-9 1.2 飞秒激光对金属进行精细加工的特点9-12 1.3 飞秒激光烧蚀金属的机理12-14 1.4 飞秒激光烧蚀金属的研究进展14-17 1.5 论文的主要工作17-19第2章 飞秒激光与金纳米薄膜作用的理论模型19-27 2.1 双温模型-分子动力学相结合模型19-21 2.2 数值方法21-27
2.2.1 有限差分法21-24
2.2.2 分子动力学24-27第3章 数值模拟的结果和讨论27-48 3.1 模拟步骤27-30 3.2 考虑弹道效应时的模拟结果30-38 3.3 不考虑弹道效应时的模拟结果38-48第4章 总结和展望48-50 4.1 总结48-49 4.2 展望49-50参考文献50-56作者简介56攻读硕士学位期间主要的研究成果56
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京公网安备74号飞秒激光与金属材料相互作用研究
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淘豆网网友近日为您收集整理了关于短脉冲激光加工双温方程的优化运算的文档，希望对您的工作和学习有所帮助。以下是文档介绍：短脉冲激光加工双温方程的优化运算 第33卷第10期发光学报 V01.33 No.月 CHINESE JOURNAL OF LUMINESCENCE Oct..2012文章编号:12)10—1 143-06短脉冲激光加工双温方程的优化运算金方圆1’2,鄂书林H,王海峰1,陈波1(1.ffIH科学院长舂光学精密机械与物理研究所.吉林长春1300332,r|l圆科学院大学.北京100039)捅要:为研究双温方程中电子热传导项和电子与品格耦合项对激光辐照物体表面温度场求解的影响.对这两项施加了约束条件。南于飞秒和亚皮秒激光与物质相互作用时间短,电子与品格来不及耦合,所以对耦合项施加时间约束;根据相分离条件(CPPS),对热传导项施加空问约束。利用有限元方法建立了激光烧蚀金属铜膜表面的有限元模型。通过分析双温方程中热传导项和耦合项对计算结果的影响,发现短脉冲激光与铜金属相互作用过程中电子与品格耦合项可以忽略,而传导项不可忽略。求解适当激光功率下的双温方程.得到了激光作用中心电子与品格在不同脉冲宽度激光辐照下的温度变化关系。根据100 fs激光作用后品格温(来源：淘豆网[/p-3877765.html])度场的空间分布情况,研究了激光作用的相分离Ⅸ域、相爆炸区域以及熔融区域的分布情况。关键词:短脉冲激光;双温方程;有限元;相分离(CPPS)中图分类号:TN241 文献标识码:A DOI:10.3788/fgxb3Calculation of An Optimized Two Temperature Model forUltra.short Laser AblationJIN Fang.yuanl’2,E Shu-lin‘+,WANG Hai.fen91,CHEN B01(1.Changchun Institute of 0ptics,Fine Mechanics and Physics,Chinese Academy of Sciences,Changchun 1 30033,C2.University ofChinese Academy ofSciences,Beijing 100039,Chimt)}Corresponding Author,E·(来源：淘豆网[/p-3877765.html])rmjil:eshulin@sohu.conAbstract:Since the pulse duration of femtosecond and sub-picosecond laser arequite short,theelectrons and lattice in material can’t couple in time when the sample is irradiated by ultra-shortpulse laser.According to critical—point phase separation(CPPS)theory and actual laser ablationprocess,the thermal conductivity in the model can be restricted regionally.Based on aforementionedanalysis,an optimized two temperature model(1TrM(来源：淘豆网[/p-3877765.html]))is formulated,which provides a newperspec-rive into the energy transport process during ultrashort single pulse laser ablation.Using finite ele—ment analysis(FEA)software,a model which exhibits the cupl%lm film sample irradiated by ultra-short pulse laser is proposed.Taking account of symmetrical spatial shape of Gaussian distributionlaser on the sample,part of the model is used to calculate simply.According to calculation,theelectron-lattice coupl(来源：淘豆网[/p-3877765.html])ing and thermal conduction transient parts in the optimized TYM areanalyzedseparately.The results indicate that,during ultra—short laser irradiating oncuprum film,thecoupling item can be neglected。but the conduction item can’t be neglected.The conduction itemplays amajor role during femtosecond and sub—picosecond laser irradiating oncuprum,while the收稿日期:;修订日期:基金项目:国家自然科学基金()资助项目作者简介:金方圆(1989一),男,河南商丘人,主要从事微光学器件加I:的研究,(来源：淘豆网[/p-3877765.html]).E—mail:jinfangyuan610@163.corn万方数据1144 发光学报第33卷electron—lattice coupling item plays amajor part after laser's effect.With finite element method(FEM),the optimized 1 D and 2D TI'M model are calculated.For the purpose of ablating sample,suitable laser pulse fluence of 100 fs,300 fs,1 ps,2 ps areapplied.The electron and latticetransient temperature distribution evolutions along time in the centre of laser irradiated zone areobtained.For furthe(来源：淘豆网[/p-3877765.html])r analysis,according to the spatial lattice temperature distribution,phase separa—tionzone,phase explosion zone and melting zone are calculated.Key words:ultra·two temperature model(]TM);finite element method(FEM);critical-pointphase separation(CPPS)1 引言激光具有较高的能量密度.短脉冲激光能够对物体表面进行精细加工。目前,激光加工技术已经应用到许多前沿技术领域.如对透明材料内部进行三维加工[1]、利用双光子聚合制备新型聚合物材料[2]、利用激光脉冲沉积制备新功能薄膜[3]以及通过激光刻蚀制备新型光学器件14]等。为了解释激光对金属加工过程中产生的现象,通常用双温方程模型[5]、流体动力学模型[6]、分(来源：淘豆网[/p-3877765.html])子动力学模型[7 3和综合模型[81等对短脉冲激光与物质相互作用的过程进行理论研究.其中双温方程模型是最简单、最常用的模型。用数值差分运算、傅里叶变换、有限元方法求解双温耦合方程也是惯用的方法。Chichkov[9]通过理论分析给出了飞秒、皮秒以及纳秒激光作用金属物质时的双温模型的约化方法,并求解得到相应解析解的数学表达式。Vatsya[1 0]假设加工过程中电子与晶格的热容量以及电子热传导不随温度变化。对双温方程进行傅里叶运算.得到电子与晶格温度在频域的变化函数,最后利用matlab软件对函数进行逆傅里叶变换,得到电子与晶格温度变化曲线。倪晓昌[Ill对双温方程进行了约化,分析了飞秒领域对双温方程约化的合理性.并用有限差分法对飞秒、皮秒激光在金属表面烧蚀过程的温度场进行了一维数值模拟.得到电子与晶格温度随时间变化的曲线。同样,房然然[J21采用数值差分的方法对一维双温方程进行计算.得到电子与晶格温度随深度和时间变化的关系。石云飞[13-141采用有限元法对激光烧蚀材料的温度场进行了模拟.同样(来源：淘豆网[/p-3877765.html])得到了电子与晶格温度的变化关系。本文通过分析短脉冲激光辐照铜膜的物理过程对双温方程中热传导项和电子与晶格耦合项分别施加约束条件,得到优化后的双温方程,并分析了其合理性及使用范围。利用有限元方法建立了二维热传导双温模型,选用适当能量的单脉冲激光。根据相分离条件,通过分析品格温度场的空间分布得到了激光作用的相分离区域、相爆炸区域和熔融区域。2一维双温模型的求解与优化Anisimove根据非稳态热传导方程得到了分析激光与金属相互作用过程中热扩散现象的双温方程:c。等=一瓢等)刊L 1…z,t,,(1)ar.Cl寻=y(T。一T1), (2)C。和C。分别表示电子和晶格单位体积比热容,k。=蠡***R/T,是电子的热传导率,y是电子和晶格耦合常数。当电子能量低于费米能级时,非热平衡条件下,电子的比热容C。=C:t,C:是个常数。从上述方程就可以得到电子的冷却时间T,=C。/7,而晶格的加热时间Ti=C./y,S为激光光源项,本文采用基模高斯光束进行运算。2.1一维双温模型的求解采用有限元方法对一维双温模型(来源：淘豆网[/p-3877765.html])进行求解运算,模型采用的数据如下:使用平顶激光S(z,t)=,o(1一R)/比exp(一肛)作为光源项,,o为功率密度,单脉冲激光能量为14.14 11J,聚焦光斑半径为L=10烧蚀材料为金属铜膜,材料吸收系数肛=7×107 m~,反射率R=0.61,C,=96.6×tJ/(K·m’),C.=3.43×106 J/(K·m3),万方数据第10期金方网,等:短脉冲激光加T双温方程的优化运算 1145k,=401咒/Tj W/K,y=1.2×10“W/(m3·K)。铜膜的膜厚为500 nm,以保证单脉冲激光束的能量不能透过膜层,表层采用绝热条件。底部温度设为室温300 K。激光脉冲宽度分别选为50 fs、100fs、300 fs和lps,取材料表面激光束辐照中心点计算其电子与品格温度变化,得到的结果如图l所示。tlps图1 不同脉冲宽度时,表层电子与晶格温度的变化关系。Fig.1 Surface temperature(来源：淘豆网[/p-3877765.html]) evolutions m.time for differentpulse durations上述结果与有限差分运算得到的结果符合得很好。由于采用的激光脉冲宽度窄、能量密度大,所以电子温度迅速提高并在激光作用结束时达到最大值.此时晶格温度变化极小。激光作用后.电子温度快速下降,品格温度缓慢上升,直到它们的温度达到平衡,电子与晶格耦合时间随着激光脉冲宽度的增加而增加。由于双温方程是由传统热传导方程经过合理物理分析得到的,也符合典型抛物型偏微分方程的表达形式,因此,能够利用有限元分析求解偏微分方程的方法得到双温方程数值解。2.2一维双温方程的优化假设当激光脉冲为飞秒量级时,在脉冲间隔内电子热传导过程十分缓慢,可忽略不计i111。选用上述激光项对脉冲宽度为300 fs的激光进行计算。结果如图2所示。由图2可见.在激光辐照过程中,电子接收到的能量不能完全用来升高自身温度,还存在着电子与电子之间由于相互碰撞而产生的传热现象。对方程加以分析:只有当激光脉冲宽度远小于电子冷却的时间,即t。《￡。,在时间项￡《f,的范围内,满足C,t/￡》yt,电子与晶格的耦合项才可以忽略。由于上述条件在激光与电子相互作用的时间范围内,所以满足忽略耦合项的条件。将脉冲t/ps图2 无热传导项双温方程中电子与晶格温度的变化关系Fig.2 Temperature evolution VS.time in 1TrM withoutconduction itemt/ps冈3无耦合项时电子与晶格温度的变化关系Fig.3 Temperature evolution掷.time in TrM withoutcoupling item宽度设为300 fs代人方程求解,结果如图3所示。对比图1、2、3可知,在飞秒激光作用阶段可以忽略耦合项而不可以忽略热传导项。激光作用后,电子与晶格温度的变化主要靠耦合项,使得电子温度迅速上升以后将热量全部传送给晶格的时间在1.6 ps左右。由于品格温度上升全靠电子与其耦合.所以温度基本不变。上述分析的实际物理意义是:当满足条件D。t。&Ix。2(D。=k/C。,是电子的热扩散率)时,激光的热穿透深度是个极小的值,可以忽略热传导项[9]。D,t。随时间的变化规律如图4所示。计算采用的铜材料的吸收系数肛=7×107m~,不满足D,t。&p。2的条件,再次证明在解决双温模型问题时,不能忽略热传导项。F.Vidal等¨51模拟了短脉冲激光与铝靶材的作用过程,认为能量密度为0.6~1 J/cm2的激光与金属作用时存在一个相分离点CPPS(Criticalpoint phase separation),它控制加工过程中各种物万方数据1146 发光学报第33卷t/ps图4 D t。,随时间的变化关系Fig.4 D,f。evolution口s.time理现象的产生。wufl6 7称靶材料晶格达到相分离点的最大温度为相分离温度:￡矿瓦㈧2门, (3)&Pc/其中P。p。和R分别为靶材料的密度、相分离区域的材料密度以及相分离临界温度。Hu¨7 3认为.当靶材温度达到相分离温度后,可把靶材溅射的物体看做理想气体,激光去除区域的边界线为绝热线,因此可以把发生相分离的区域的热传导系数设置为0。根据以上分析,定义UPULSE函数,类似于矩形函数,其意义为UPULSE(笠一x},戈一z2)在石∈(戈I,x2)时为l,其他区间为0;定义USTEP阶跃函数USTEP(戈一‰),其意义是括号内取正时函数值为l,反之为0。综合上述讨论,将模拟时间设为r,就可以将方程(1)、(2)优化为:甜。2i一盖l等J.USTEP(t。。一Ti)一y(t—TI)·UPULSE(t—t。,t—T)+s(z,t), (4)arcI素2 7(t—TI)·UPULSE(t—o￡一r)·(5)它不仅在时间上对耦合项进行了限制.体现了在激光作用过程中耦合项对电子温度变化影响不大的结论;而且在空间上对激光去除区域的热传导项进行了限制,优化了有限元方法计算双温模型的结果。3 二维双温模型的建立与应用根据相分离条件,在一维双温模型求解过程中,激光并未把物质去除。激光具有轴对称的性质.可以建立二维模型对双温方程求解激光去除物质的过程。在短脉冲激光与物质相互作用过程中。物质的很多参数都随着温度的变化而变化㈤14】,解析上很难处理材料参数随温度变化的情况。有限元方法建立在严密的数学理论基础上,能同时处理多种因素产生的复杂影响。对于非线性方程,既能求出全场的数值解,又能对任一一点作较精确的描述。求解过程中建立模型的参数如下:初始有限元模型:材料沿x轴方向长度为11.5 Ixm,材料沿一Y轴方向厚度为1.5 ILm,i角形网格的最大长度约为0.77“m,网格节点数为33 605。单元格数为16 038。随着模拟计算的进行.节点数会按照求解精度做出调整。选取的时间步长为10~s,求解过程中电子与晶格温度误差设为0.1 K,误差界限设为0.000 08。为得到更加准确的数值解,在激光辐照中心附近区域网格划分比远处的网格密,随着求解的进行,为了满足求解精度要求,节点数会随着时间做相应的调整。材料表面和左边界采用绝热条件,其他边界温度为300 K。激光模式为基模平顶高斯光束:S=(1一是)·EP/('r~。2·t。)·exp[一41n2·(t/t。)2].exp(一/.ty),(6)其中O≤￡≤￡。。结合优化后的双温方程(4)、(5)分别对脉冲宽度为100 fs、300 fs、1 ps和2 ps的单脉冲激光辐照铜膜表面模型进行计算,得到激光作用中心处的电子与品格温度的变化关系,如图5所示。求解过程中采用的激光单脉冲能量为15¨。对于脉冲宽度为300 fs的激光.恰好使铜晶格的温度达到相分离温度’‘71(T。。=15 000 K)。由图5可知。飞秒激光以及亚皮秒激光对物质作用时.电子与晶格温度的变化规律基本相近,因此它们对物体加_丁的精度也相近。同图1进行对比,可见优化后的双温方程更适用于二维计算;同文献[13]、[14]结果类比,可知该结果合理。对所得结果进行分析可知,电子与晶格的耦合时间与脉冲宽度和激光单脉冲能量有关。对比优化后的双温模型以及原方程所求结果可知,该方程确实适用于求解亚皮秒以及飞秒激光对物质的作用过程。万方数据第10期金方厕,等:短脉冲激光加工双温方程的优化运算t/ps图5根据优化后的双温方程得到的电子与品格温度的变化关系Fig.5 Electron and lattice temperature evolutions in optimizedTTM3.1晶格温度场的空间分布图6为脉冲宽度为100 fs的激光照射金属铜表面后电子与晶格耦合结束时晶格温度的等值线图。从图6可知,在激光辐照区域,同一深度的晶格温度相等,边界处存在一定偏差是电子的热传导效应引起的。附近电子通过耦合将能量传递给晶格,该过程中电子与电子之间的热传导显得不那么重要。X/斗m图6 电子与晶格耦合结束时的晶格温度场分布Fig.6 Isotherms of lattice after electrons and lattice coupling3.2激光Jja-r过程中的相分离区域图7为脉宽为100 fs的激光辐照边界处品格温度的横向分布情况。结合图6可知,作用半径r满足0≤r≤9.65恤m、作用深度d满足0≤d≤0.1“m的区域是激光作用的相分离区域。根据相分离条件,只有当晶格的温度大于t,。时,铜膜表面相应区域为理想气体,边界为绝热条件。根据相爆炸理论[1 8I,金属铜的相爆炸临界温度T(tc)为5 394 K(0.465 eV),因此,在9.65 Ixm≤r≤10.08 Ixm、0.1 Ixm≤d≤0.45 Ixm的区域存在着相爆炸区,可认为这个区域的物体存在着气液并存的状态。铜金属的熔点为1 358 K.那么可认为在10.08“m≤r≤10.2 Ixm、0.45 txm≤d≤0.6斗m的区域存在着熔融区域,这个区域的物体处于固液并存的状态。分析可知,处于相分离区域的物体完全气化。材料被完全加工,不会出现残渣;处于相爆炸区域的材料只有很小一部分以气体形态喷射出来.另外小部分残留在材料上。大部分材料没有被加工。因此,相爆炸区域会造成加工过程中出现少量残渣,而熔融区域的物体不会被加工.但是其晶格遭到破坏,是形成热影响区的主要原因。对于实际加工来说,选择适当的激光功率,然后通过模拟得到这3个区域,不仅可以更好地研究加工过程中所产生的物理现象,还可以控制加工精度,从而得到高质量的加工器件。、\1~o‘P,\』¨uJ\ :!::!9.4 9.6 9.8 lO.0 lO.2 10.4 10.6 10.8X/Ixm图7 晶格温度场的横向分布(9.5“m≤r≤10.9斗m)Fig.7 Lattice temperature distribution(9.5斗m≤r≤10.9 IJan)4 结论通过分析激光与铜膜作用的物理原理.得出在激光辐照铜金属膜过程中电子与晶格耦合过程可以忽略而热传导不可忽略的结论。根据超短脉冲激光与物质相互作用的相分离理论.对模型激光去除区域的热传导系数施加约束条件.最终对双温方程进行了合理优化。采用单脉冲能量为15“的激光建立了适合实际加工的有限元模型.得到几个不同脉冲宽度的激光辐照铜膜表面万方数据1148 发光学报第33卷中心点电子与品格温度的变化曲线。对脉冲宽度为100 fs的激光进行进一步计算.得到了晶格温参考文献:度场空间分布情况以及激光作用的相分离区域、相爆炸区域和熔融区域。[1】Glezer E N,Milasavljevic M,Huang L,et al,Three—dimensional optical storage in side transparent materials[J J.0,Jf.Lett.,):.[2]Mendonca C R,Orlando S,Cosendey G.Femtosecond laser micro machining in the conjugated polymer MEH—PPV[J].Appl.Su矿Sci.,):.[3]Wang L,Xu H Y,Ij x H,et a1.Optical and electrical properties of p-type ZnO:N films grown by N-plasma assistedpulsed laser deposition[J].Chin.工Lumin.(发光学报),201l,32(10):977-982(in English).[4]Tian Z R,Liu Y F,Jin Y,et a1.Fabrication of polymer distributed feedback laser by direct interference ablation[J].Chin.,Lumin.(发光学报),):197-200(in Chinese).[5]Anisimov S I,Kapeliovich B L,Perelman T L.et a1.Electron emission from metal surface exposed to 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短脉冲激光加工双温方程的优化运算 第33卷第10期发光学报 V01.33 No.月 CHINESE JOURNAL OF LUMINESCENCE Oct..2012文章编号:12)10—1 143-06短脉冲激光加工双温方程的优化运算金方圆1’2,鄂书林H,王海峰1,陈波1(1.ffIH科学院长舂光学精密机械与物理研究所.吉林长春1300332,r|l圆科学院大学.北京1000...
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